Nat. Rev. Phys. | 可微分DFT驱动密度泛函学习

密度泛函理论（DFT）是量子化学和材料科学中的核心计算工具。然而，其预测能力在很大程度上仍受限于交换-相关（XC）泛函的质量。传统XC泛函通常依赖物理直觉、严格约束以及经验拟合共同构建，因此如何改进密度泛函近似，一直是DFT领域的重要研究方向。

可微分密度泛函理论（Differentiable DFT）提供了一种全新的思路：研究人员不再手工设计泛函，而是直接从数据中学习泛函，同时尽可能保留底层物理规律的结构。通过将机器学习模型嵌入DFT框架，并进行端到端优化，这种方法将泛函开发重新定义为一个“学习问题”。

在DFT中，核心任务是通过自洽求解Kohn–Sham方程，获得电子密度及其相关物理量。其中，XC泛函负责描述多体电子相互作用。在可微分DFT中，XC泛函被一个可学习模型（例如神经网络）替代。更关键的是，整个自洽场（SCF）过程本身也被构建为可微分系统。这意味着，训练损失相对于模型参数的梯度，可以直接通过SCF求解器反向传播，而无需显式地对每一步迭代进行求导。换句话说，泛函不仅仅是在Kohn–Sham框架中被“调用”，而是通过整个Kohn–Sham求解过程进行训练。

这种通过Kohn–Sham方程进行的端到端训练，使模型在每一步都与控制方程保持一致。因此，可微分DFT不仅能够提高数据利用效率，还可以构建针对特定体系或特定性质的“专家型泛函（expert functionals）”。与此同时，研究人员还能够将物理约束嵌入模型中，例如通过特征设计，让模型输入显式反映已知物理规律。这不仅能提高训练稳定性和数据效率，还能确保最终结果具有物理一致性。

当然，这种方法也面临不少挑战。首先，通过SCF过程进行梯度传播通常计算成本较高；如果控制不当，梯度还可能放大自洽迭代中的不稳定性。因此，稳健的求解器实现以及正则化策略至关重要。此外，虽然可微分DFT理论上能够提高模型的可迁移性，但如何真正实现跨体系泛化，目前仍然是活跃研究方向。

在泛函开发中，一个核心难题是如何处理“非局域性（non-locality）”。局域或半局域模型只依赖于某一点附近的电子密度，因此较容易参数化；但真正的长程交换-相关效应在三维体系中往往具有明显非局域特征，难以捕捉。传统混合泛函通常通过引入精确交换项来部分解决这一问题，但会显著增加计算成本。近年来，图神经网络、注意力机制以及算子学习等机器学习方法的发展，为构建高效的非局域表示提供了新的可能。

总体而言，可微分DFT代表了密度泛函开发方式的一次重要转变。从更广义的角度看，它也是“可微分编程（differentiable programming）”解决逆问题的典型案例。通过将XC泛函变成可训练模型，并嵌入可微分DFT框架中，研究人员得以直接从实验数据或高精度量子化学数据中学习量子多体效应，同时保留已有物理规律。

随着算法与软件不断发展，可微分DFT未来有望实现对泛函形式的系统化探索，并推动显式非局域泛函以及特定应用场景泛函的发展，而这些模型在过去往往很难依靠人工方式设计。

整理 | DrugOne团队

参考资料

von Strachwitz, A. Learning density functionals with differentiable DFT. Nat Rev Phys (2026).

https://doi.org/10.1038/s42254-026-00948-3