广工大Angew：实现高性能准固态锌离子电池！

水凝胶电解质(HEs)在解决水系锌离子电池出现的问题上（锌枝晶、析氢和腐蚀反应等）具有本征优势，但共向盐的普遍盐析效应会导致离子电导率低和电化学不稳定性。

在此，广东工业大学李成超团队提出了一种微妙的分子桥接策略，以增强 PVA 和 ZnSO4 之间的相容性。通过引入同时含有氢键受体和供体的尿素，由SO42-驱动的H2O极化引发的PVA和H2O之间断裂的氢键可以通过强烈的分子间氢键重新结合，从而大大提高ZnSO4的携带能力。尿素修饰的PVA-ZnSO4 HEs具有31.2 mS cm-1的高离子电导率。

此外，尿素的原位电聚合可以得到有机固体-电解质界面，以防止H2O参与的副反应，从而显著提高Zn化学的可逆性。因此，在0.1 mA cm-2下，锌负极的寿命从50小时延长到2200小时，而Zn-I2全电池即使在8000次循环后仍保持>99.7%的库仑效率。

图1. 锌沉积的形貌和行为

总之，该工作开发了一种防盐析策略来规避ZnSO4和PVA基HEs之间的不兼容性。作者证明了尿素的引入可以在HEs体系中重新桥接PVA链，并限制其由SO42-诱导的自聚集。此外，浓缩的尿素分子在Zn负极表面聚合形成有机SEI膜，实现良好的电极-电解质界面进而抑制枝晶生长和副反应。

基于此，锌电池可实现优异的电池性能。此外，根据该策略设计的柔性电池在严重的外部刺激下表现出强大的稳定性。因此，该工作通过一个简单的策略使低成本的ZnSO4在HEs中的应用成为可能，为经济和高性能柔性电子器件的发展铺平了道路。

图2. Gel-PUZ电解液在Zn-I2软包和柔性电池中的应用

文献信息

Molecular Bridging Induced Anti‐salting‐out Effect Enabling High Ionic Conductive ZnSO4‐based Hydrogel for Quasi‐solid‐state Zinc Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202410434