中科院理化所吴骊珠院士，最新Angew！

研究概述

将分子催化剂固定在导电载体上（例如多壁碳纳米管，CNTs）是实现催化剂/载体界面明确定义的一种有前景的方法，在催化转化方面表现出可观的性能。

然而，由于每个固定化分子催化剂的本征活性利用率不足，尤其是在负载应允许适当电流密度的情况下，它们的潜力远未得到充分发挥。

基于此，2024年10月17日，中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Single Molecular Dispersion of Crown Ether-Decorated Cobalt Phthalocyanineon Carbon Nanotubes for Robust CO2 Reduction through Host-Guest Interactions》的研究论文。

在此，研究人员发现四冠醚取代的酞菁钴和金属离子（例如K+离子）之间的主-客体相互作用，不仅消除了固定化过程中的催化剂聚集，还能在运行条件下通过额外的静电吸引加强催化剂/载体之间的相互作用。

研究人员通过简单的浸涂工艺，成功实现了单分子分散。该催化剂/电极界面较为稳定，在所有负载条件下都能选择性地催化CO2转化为CO（＞96%），且转化频率（TOF）几乎保持不变，这意味着负载分子催化剂的本征活性得到了充分利用。

因此，在过电位为570 mV的H型水电解槽中，同时实现了高TOF和高电流密度（在38 mA/cm2时TOF为111 s-1）。

图文解读

图1：碳纳米管上分子催化剂的固定化

图2：CO2RR性能

图3：稳定性研究

文献信息

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