用于过氧化氢(H2O2)生产的基于石墨相氮化碳(g-C3N4)的人工光催化合成技术正在迅速发展。
然而,在电子和空穴位点同时生产高价值产物仍然是一个巨大的挑战。
基于此,2024年9月6日,中国科学技术大学俞汉青院士、重庆大学陈飞教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Merging semi-crystallization and multispecies iodine intercalation at photo-redox interfaces for dual high-value synthesis》的研究论文。
在此,研究人员使用可转化的碘化钾来获得与I-/I3-氧化还原穿梭介质整合的半晶体g-C3N4,用于高效生成H2O2和苯甲醛。
结果表明,该系统具有较好的催化效率,苯甲醛产率为0.78 mol g-1 h-1,H2O2产率为62.52 mmol g-1 h-1,能够实现高达96.25%的2e-氧还原催化选择性,超过了已报道的系统。
研究表明,碘化盐的强晶体电场促进了光生载流子分离,I-/I3-氧化还原介质显著促进了电荷迁移以及双通道催化合成的连续电子和质子供应。
这项在光催化协同生产方面的开创性工作为高价值合成开辟了新的道路。
图文解读
图1:目标催化剂的理论预测和活性验证
图2:定性和定量表征目标催化剂
图3:光催化还原和氧化反应的协同机理
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