在Visual Studio代码上添加Django模板键时，Html文件中的双引号未匹配可能是由于以下原因导致的：

1. 键入错误：请确保在添加Django模板键时，双引号的使用是正确的。双引号应该成对出现，确保每个双引号都有相应的结束引号。
2. 嵌套问题：如果在Html文件中有多个嵌套的引号，可能会导致双引号未匹配的问题。请检查代码中的嵌套引号，并确保每个引号都有相应的结束引号。
3. 特殊字符：如果在Django模板键中使用了特殊字符，可能会导致双引号未匹配的问题。在这种情况下，可以尝试使用转义字符来处理特殊字符，例如使用反斜杠（\）来转义引号。

解决这个问题的方法是仔细检查代码中的引号使用，并确保每个引号都有相应的结束引号。如果问题仍然存在，可以尝试使用转义字符来处理特殊字符。另外，建议使用Visual Studio代码的自动补全功能，以减少键入错误的可能性。

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