台州学院王家成团队综述：焦耳热冲击非平衡合成金属单原子催化剂——从原子锚定到工业级构筑

随着全球能源结构加速向“碳达峰、碳中和”转型，开发高活性、高稳定性、低成本的催化与储能材料成为当务之急。金属单原子催化剂（SACs）凭借100 %原子利用率、独特的电子结构及量子尺寸效应，在电化学能源转化（锌-空气电池、电解水）、环境净化（CO 氧化、VOCs 降解）、电磁防护等领域展现出巨大潜力。然而，传统高温煅烧、原子层沉积（ALD）、物理气相沉积（PVD）等合成方法存在设备复杂、负载量低、成本高、难以规模化等瓶颈。焦耳加热（Joule Heating, JH）技术以毫秒级超高温（>3500 K）冲击、极速冷却（>10⁴ K s⁻¹）为特征，为非平衡态单原子合成提供了革命性途径，有望突破上述技术瓶颈，实现从“克级”到“吨级”的跨越。

近日，台州学院王家成教授团队系统梳理了焦耳加热在金属单原子材料制备中的理论机制、装置分类、工艺参数及多元应用。文章首次从“理论-设备-材料-功能”四维视角，全面总结了JH合成贵金属（Pt、Pd、Ru）和非贵金属（Fe、Co、Ni、Cu、Zn）SACs的最新进展；通过与传统方法对比，凸显JH在原子分散效率、负载量、产率及可控性上的显著优势；并展望了规模化Roll-to-Roll制造、多金属单原子体系构建、机器学习辅助快速筛选等未来方向，为JH-SACs走向工业化提供了路线图。

该成果以“Rapid Joule Heating Synthesis of Metal Single-Atom Materials: Theory, Devices Construction, and Functional Applications”为题发表在《Inorganic Chemistry Frontiers》期刊。

【工作要点】

1. 焦耳加热的核心理论

焦耳加热合成金属单原子材料的理论核心在于毫秒级非平衡热力学与强金属-载体相互作用的协同：当电流脉冲在<2 s内将体系推至1500–3500 K时，金属盐瞬时裂解为原子蒸汽，超快升温（>10⁵ K s⁻¹）及随后的极速冷却（>10⁴ K s⁻¹）抑制了经典成核-长大路径；与此同时，冷却阶段原子动能骤降至不足以扩散团聚，被载体表面缺陷或含氧/氮官能团以>4 eV的M–C或M–N键能捕获，形成稳定单原子位点，实现原子级分散与催化活性的同步最大化。

2. 反应器设计的创新

1）平板式设备：

• 直接加热 ：导电载体（碳纸、石墨烯）通电流产生高温（图3b(1)），适用于高导电材料。
• 间接加热 ：非导电样品置于导电基板上，通过热传导加热（图3b(2)），拓展了载体选择范围。

2）管式设备：

• 单管设计 ：导电粉末（如碳）填充石英管，实现克级量产（图3c）。
• 双管设计 （FWF系统） ：外管焦耳加热内管挥发物（如硫、硒），适用于气固反应（图3d）。

3. 金属单原子的可控合成

1）贵金属（Pt, Pd）：

• Pt 单原子 ：1500 K脉冲加热（55 ms升温/550 ms冷却×10次）在碳载体上实现0.24 wt.%负载（图5a）。
• Pd /CeO₂ ：1273 K脉冲加热（0.5 s×6次）形成不饱和Pd-O*活性位，甲烷燃烧活性提升20倍（图5c）。

2）非贵金属（Co, Fe）：

• Co-N-C位点 ：多孔石墨烯载体经2秒JH处理，Co负载量0.81 wt.%，析氢反应（HER）塔菲尔斜率低至66 mV/dec（图6b）。
• Fe-N₄位点 ：缺陷碳球载体在1473 K下合成，氧还原反应（ORR）性能媲美Pt/C（图7a）。

4. JH vs. 传统方法的优势

5. 功能应用突破

1）新能源领域：Fe-N₄位点催化剂组装的锌空电池，循环1100小时后电压间隙仅0.92 V（图7a(6)）。

2）清洁燃料：Co单原子电极（CoNG-JH）在HER中保持48小时稳定性（过电势仅增10 mV）（图7b(6)）。

3）环境治理：Pt₁/CeO₂催化剂在423 K实现CO全转化，能耗降低87%（图8a(5)）。

4）电磁波吸收：Co单原子/碳复合材料（Co/C-600）通过界面极化实现C-X-Ku波段宽频吸收（图8b(6)）。

6. 机器学习加速优化

提出建立**载体-前驱体-加热参数数据库**，结合神经网络预测单原子负载效率（图7g），实现工艺自动筛选。

图1：焦耳加热制备金属单原子材料的综合示意图

图2：焦耳加热技术发展历程时间轴

图3：焦耳加热反应器结构分类与原理示意

图4：典型金属单原子材料的焦耳加热参数汇总

图5：贵金属单原子焦耳加热合成实例

图6：非贵金属单原子焦耳加热合成策略

图7：焦耳加热单原子材料在新能源与环境中的典型应用

【结论】

焦耳加热技术以“超快、高效、可控、绿色”的核心优势，成为金属单原子材料规模化制备的最具潜力路线之一。未来研究需聚焦：

① 开发新型耐高温、富缺陷载体，实现多金属单原子均匀共锚定；

② 耦合机器学习与高通量实验，建立“载体-前驱体-参数-性能”大数据库，实现智能快速优化；

③ 借鉴高熵材料Roll-to-Roll工艺，推进JH-SACs从实验室走向产业应用。

该综述为能源、环境、信息等多领域的高性能单原子材料设计提供了系统指南，将有力加速碳中和目标的实现。

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