复旦大学董晓丽/夏永姚AFM: 双添加剂优化电解液构建的高度适配电极 - 电解质界面, 用于 4.5V 锂金属电池

文章总结

采用锂金属负极和高压钴酸锂（LCO）正极的锂金属电池（LMBs）具有高能量密度，但面临着诸如锂枝晶生长和钴酸锂结构退化等挑战，这些问题主要源于电解液无法形成稳定的界面相。在此，我们开发了一种双添加剂优化的碳酸酯基电解液，其中加入了四乙基硝酸铵（TEANO₃）和二氟双（草酸根）磷酸锂（LiDFBOP）作为调节剂。LiDFBOP 增强了界面的稳定性和致密性，而 TEANO₃则促进了锂离子的传输，并抑制了 LiDFBOP 的过度分解。TEANO₃和 LiDFBOP 的协同作用形成了坚固且具有高离子导电性的固体电解质界面相（SEI）和正极 - 电解质界面相（CEI），这些界面相富含含磷和含氮的无机化合物（包括 LiNₓOᵧ以及 P-O/P-F 物种），从而能够实现锂的致密沉积，并使钴酸锂在 4.5 V 的高截止电压下稳定循环。经过优化的电解液使 Li||LCO 全电池即使在使用高载量的钴酸锂正极（3.5 mAh cm⁻²）和有限锂量（负极与正极容量比 N/P = 2）的情况下，仍能保持 84% 的高容量保持率。这项工作展示了一种简单直接的电解液设计策略，用于优化固体电解质界面相和正极 - 电解质界面相，推动了锂金属电池的实际应用。

图文简介

锂沉积形貌和固体电解质界面相（SEI）组成的表征

钴酸锂（LCO）正极在不同电解液中的电化学行为以及对正极 - 电解质界面相（CEI）的表征

在实际条件下，4.5 伏锂 || 钴酸锂（LCO）全电池的电化学性能

论文信息

通讯作者： Xiaoli Dong, Yongyao Xia