IF 27.4！同异双结偶联减弱激子效应以增强对氮化碳的选择性光催化 O2 活化

本文精选

由二维材料氮化碳 （CN） 中固有的介电限制引起的激子效应严重限制了光生载流子的转移和自由基的选择性产生。本文报道了一种同异型双结耦合策略来应对这些挑战。用氰基和氰胺基团官能化的三元同结氮化碳 （HCCN） 具有内置电场，可有效地将电子-空穴分离成不同的结构单元，从而减少反向电荷复合并减弱激子效应。α-Fe2O3 （FO） 的引入随后构建了均异质双结催化剂 FO/HCCN，其内置电场强度是 HCCN 的 127 倍，促进了激子解离后载流子的定向迁移，实现了 ≈100% 选择性生成 ·O2− 来自 O2。这些结果表明，FO/HCCN 在 20 分钟内实现了 99.6% 的四环素去除率，降解率分别是 FO/CN 和 HCCN 的 12 倍和 46 倍。此外，该系统在实际光照实验和痕量有机污染物去除中表现出优异的稳定性和可循环性。这种同异双连接耦合策略为减弱激子效应和精确控制自由基的产生开辟了新的途径。

创新点

1. 该研究首次提出了一种“同-异双结耦合策略”，通过构建三元同质结碳氮化物（HCCN）和α-Fe2O3（FO）的异质结，有效削弱了二维材料中的激子效应。

2. 通过引入氰基和氰胺功能团，HCCN内部形成了内置电场，大幅降低了电子-空穴对的逆向复合，提升了载流子分离效率。

3. FO/HCCN双结结构的内置电场强度比单独HCCN提高了127倍，实现了光生载流子的定向迁移和近100%的·O2−选择性生成。

4. 该催化剂在20分钟内实现了99.6%的四环素去除率，降解速率分别是FO/CN和HCCN的12倍和46倍，展现了卓越的实际应用潜力。

对科研工作的启发

1. 双结耦合策略为解决二维材料中激子效应的限制提供了新思路，可推广至其他光催化体系的设计。

2. 通过功能团修饰调节材料的电学性质启发我们在材料合成中注重表面化学的精细调控。

3. 内置电场的放大效应提示科研人员应关注界面工程在提升光催化效率中的关键作用。

4. 高选择性自由基生成的实现鼓励我们在光催化研究中追求反应路径的精准控制，以提高实际应用价值。

思路延伸

1. 可以探索其他金属氧化物与碳基材料的双结组合，进一步优化电场强度和光催化性能。

2. 将双结策略与单原子催化剂结合，研究其在激子解离和自由基生成中的协同效应。

3. 基于此思路，可设计多级结结构，逐步削弱激子效应并实现多类型自由基的调控生成。

4. 将该策略应用于其他二维材料（如过渡金属二硫化物），验证其普适性并拓展光催化应用领域。

Homo-Hetero Double Junction Coupling Weakens Exciton Effects to Enhance Selective Photocatalytic O2 Activation on Carbon Nitride

Advanced Materials ( IF 27.4 )

Pub Date : 2025-02-23

DOI: 10.1002/adma.202420080Suhang Meng, Jialu Li, Siyu Wang, Sihui Zhan, Wenping Hu, Yi Li

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