​复旦晁栋梁/陕科大刘晓旭AEM：钾金属欠电位沉积机制与调控

钾离子电池（PIBs）因其低成本和高丰度而被认为是新时代有前途的替代品。碳材料作为一种重要的PIBs负极材料已经引起了广泛的关注。然而，碳基材料在PIBs中电化学性能不佳。

在此，复旦大学晁栋梁、陕西科技大学刘晓旭等人首次在碳材料中揭示了钾金属欠电位沉积（PMUPD）。该研究通过热力学、动力学和实验分析，揭示了层间孔隙对去溶剂化和 PMUPD 的诱导作用。通过调控截止电压实现了对钾金属欠电位沉积的有效利用，成功利用了共嵌入与钾金属欠电位沉积协同储钾机制提升了结晶性碳负极的首次库伦效率、倍率性能与稳定性。

图1. 微观结构分析

总之，该工作设计了具有丰富的亚纳米层间孔隙的石墨烯材料，并在碳基电极中发现了PMUPD。通过球差电镜、EELS和电化学测试，作者揭示了层间孔隙对脱溶剂和PMUPD过程的影响。结合热力学和动力学原理，阐明了PMUPD的起源。通过控制DME电解质中的截止电压，MP-WG表现出较高的ICE（92%）和倍率性能（30 C时的80mAh g−1）。

该工作揭示了一种新的协同钾储存机制，包括共插层和钾沉积。因此，该工作证明了PMUPD对具有层间孔隙结构的晶体碳材料的适用性，有助于推进对碳材料的亚纳米尺度结构与钾储存机制关系的深入理解。

图2. 钾金属欠电位沉积模拟计算

文献信息

Potassium Metal Underpotential Deposition in Crystalline Carbon of Potassium‐Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202401908