IF 15.7！原子轨道调控的MOF基双金属磷化物用于高效全解水

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高效金属磷化物电催化剂的电子调控特性可用于调节氧析出反应(OER)性能。然而，提高整体解水性能仍然是一项具有挑战性的任务。通过构建金属有机框架(MOF)叠加MOF异质结构，本研究提出了一种调控MOFs电子结构的有效策略。采用两步自组装方法在MIL-88(Fe)上原位合成ZIF-67，随后通过低温磷化最终合成FeP-CoP3双金属磷化物。结合原子轨道理论和理论计算(密度泛函理论)，结果表明成功调控了源自MOF叠加MOF结构的FeP-CoP3双金属磷化物的电子轨道。这种调节现象归因于金属中心Co物种和两种MOFs相位共轭的协同作用。因此，该催化剂表现出优异性能，在1.0 mol L−1 KOH溶液中展现出HER 81 mV (η10)和OER 239 mV (η50)的低过电位。作为双功能电催化剂的FeP-CoP3连接双电极碱性电池具有良好的电催化能力，可持续运行50小时，全解水仅需1.49 V (η50)。通过这种技术，可以改变电催化剂的电子结构以提高催化活性。

创新点：

1. 开发了MOF叠加MOF的异质结构构筑策略，实现了精确的电子结构调控。

2. 首次将原子轨道理论应用于双金属磷化物的性能优化。

3. 揭示了金属中心物种与相位共轭的协同作用机制。

4. 实现了高效稳定的全解水性能。

科研启发：

1. 材料设计应重视电子结构层面的精确调控。

2. 理论计算对解释实验现象具有重要指导意义。

3. 异质结构的构筑可以带来意想不到的性能提升。

4. 多尺度表征对机理研究至关重要。

思路延伸：

1. 可探索其他类型MOF的异质结构设计。

2. 研究不同金属组合对电催化性能的影响。

3. 深入研究电子轨道调控的普适性规律。

4. 优化合成工艺提高材料性能。

5. 扩展到其他电催化反应研究。

6. 探索工业化应用的可能性。

7. 开发新型原位表征手段。

8. 建立构效关系预测模型。

Atomic orbitals modulated dual functional bimetallic phosphides derived from MOF on MOF structure for boosting high efficient overall water splitting

Chin. J. Catal. (IF 15.7)

Pub Date  : 2024-10-24

DOI : 10.1016/s1872-2067(24)60124-5

Bohan An, Weilong Liu, Jipeng Dong, Ning Li, Yangqin Gao, Lei Ge

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