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清北校友强强联手,山东大学贾春江&南开大学刘锦程,新发Nature子刊!

研究概述

与H2辅助活化模式相比,CO2直接解离为羰基(*CO)的简化反应路线有利于CO2相关的合成过程和催化剂升级,但稳定的C=O双键使其非常具有挑战性。

2024年10月23日,山东大学贾春江教授和王伟伟高级实验师、南开大学刘锦程特聘研究员在国际顶级期刊NatureCommunications发表题为《Direct cleavage of C=O double bondin CO2 by the subnano MoOx surface on Mo2N》的研究论文。

在此,作者在Mo2N表面构建了亚纳米MoO3层,为催化CO2加氢提供了动态变化的MoO3MoOx (x<3)表面。具有高给电子能力的亚纳米MoOx表面丰富的氧空位像剪刀一样直接剪切CO2的C=O双键,以高速形成CO。CO2解离中析出的O原子被H2及时除去,重新生成活性氧空位。

由于CO2的解离活化能力大大增强,这种没有任何负载活性金属的MoOx/Mo2N催化剂在催化CO2加氢生成CO方面表现出优异的性能。在异质结构上构建高度无序的缺陷表面为分子活化开辟了新的途径。

图文解读

图1:MoOx表面在Mo2N上的结构表征和催化性能

图2:MoOx/Mo2N对CO2加氢生成CO的催化性能

图3:MoOx/Mo2N表面和体相结构的识别

文献信息

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