​4.1 mA h cm-2！山东大学李国兴，Angew！

具有高能量密度的无阳极锂金属电池（AFLB）被视为未来可行的储能技术。然而，阳极集流体上不规则的锂沉积和不稳定的固体电解质界面（SEI）降低了它们的循环性能。

图1 改善集流体IHP结构的阴离子-π相互作用设计概念

山东大学李国兴等提出了一种阴离子识别电极的概念，通过阴离子-π相互作用来调节高性能AFLB的内亥姆霍兹平面（IHP）和电解液溶剂化化学。具体而言，通过设计具有高永久四极矩（Qzz）的缺电子芳香-π系统的电极，可以产生阴离子-π相互作用，将阴离子集中在电极表面，并调整IHP结构，以构建稳定的阴离子衍生SEI层，从而实现高度可逆的锂沉积/剥离过程。研究者通过设计具有不同Qzz值的各种集流体，证明了电极表面电荷、IHP的竞争吸附和SEI结构之间的密切相关性。

图2 阴离子-π相互作用调控的锂离子溶剂化化学

特别是，具有高Qzz值（+35.1）的改性碳布集流体在碳酸酯电解液中的230次循环中提供了99.1%的高平均锂剥离/沉积库仑效率，并使LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2基AFLB在商业级的面积容量（4.1 mA h cm-2）下实现较长的寿命和较高的容量保持率。该工作的概念为合理调节电极的界面化学开辟了一条新途径，并为其他先进的电池系统显示出巨大的前景。

图3 各种集流体的电化学性能

Modulating the Inner Helmholtz Plane towards Stable Solid Electrolyte Interphase by Anion-π Interactions for High-Performance Anode-Free Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202412955