IF 18.5！在原子级薄的二硫化钼中工程化镍掺杂以实现高效硝酸盐还原为氨

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电催化硝酸盐还原反应(NO3−RR)为同时实现氨(NH3)电合成和水污染物去除提供了一种有希望的途径。在研究的各种电催化剂中,二维材料由于其能够通过掺杂调节电子态和活性位点而成为有前景的候选者。然而,二维材料中掺杂效应对NO3−RR机理的影响仍相对未探索。本研究以镍掺杂的MoS2(Ni-MoS2)纳米片作为模型系统进行研究,展示了其相比未掺杂对应物具有增强的NO3−RR性能。通过控制掺杂浓度,Ni-MoS2纳米片在-0.3 VRHE下实现了92.3%的显著法拉第效率(FE),用于NH3生成,并具有优异的稳定性。机理研究揭示,NO3−RR性能的提高源于更多活性氢的产生,以及镍掺杂促进了从亚硝酸盐(NO2−)到NH3的反应加速。结合实验观察和理论计算,揭示了MoS2中适当的镍掺杂水平可以增强*NO3的吸附强度,从而促进后续的电催化步骤。结合Zn−NO3−和Zn−NO2−电池器件的演示,本工作为设计和调节二维材料催化剂中的活性位点以实现高效NO3−RR提供了新的见解。

创新点:

1. 开发了镍掺杂MoS2纳米片作为高效NO3−RR催化剂,实现了高法拉第效率和稳定性。

2. 揭示了镍掺杂对MoS2催化NO3−RR性能提升的机理,包括活性氢生成和反应加速。

3. 结合实验和理论计算,阐明了适当镍掺杂水平对*NO3吸附强度的影响。

4. 展示了Zn−NO3−和Zn−NO2−电池设备的应用潜力。

对科研工作的启发:

1. 材料设计的重要性:通过掺杂等方法调控材料性能可以显著提升催化效率。

2. 多学科研究方法:结合实验观察和理论计算可以更全面地理解材料性能。

3. 机理研究的价值:深入了解反应机理有助于指导材料优化和设计。

4. 应用导向研究:将基础研究与实际应用(如电池设备)结合,提高研究的实用价值。

思路延伸:

1. 探索其他过渡金属掺杂对MoS2或其他二维材料NO3−RR性能的影响。

2. 研究不同掺杂位置(边缘vs.基面)对催化性能的影响。

3. 考虑结合其他修饰方法(如缺陷工程、应变工程)进一步优化催化性能。

4. 探索这种掺杂策略在其他电催化反应(如析氢、CO2还原)中的应用。

5. 研究如何将这种高效催化剂集成到大规模水处理或氨合成系统中。

6. 探索原位表征技术,以更好地理解反应过程中的催化机理。

7. 考虑开发可控和可逆的掺杂方法,以实现催化剂性能的动态调节。

8. 研究如何提高催化剂的选择性,以在复杂的实际环境中实现高效NO3−RR。

Engineering Nickel Dopants in Atomically Thin Molybdenum Disulfide for Highly Efficient Nitrate Reduction to Ammonia

Jiangnan Lv, Xiaoting Sun, Fang Wang, Ruixia Yang, Taisong Zhang, Tingting Liang, Wanting Rong, Qianwen Yang, Wuhong Xue, Lanfang Wang, Xiaohong Xu, Yang Liu

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