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研究概述

检测固-液界面的化学反应动力学，对于理解非均相反应非常重要。然而，从单分子角度对界面反应动力学的探索还相对缺乏，这种探索可以揭示集成实验背后的内在反应机制。

基于此，2024年10月13日，北京大学/南开大学郭雪峰教授、南开大学的贾传成教授和李光武特聘研究员、中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心的付强特任研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electrical monitoring of single-event protonation dynamics at the solid-liquid interface and its regulation by external mechanical forces》的研究论文。

在这里，研究人员使用单分子结原位研究了固-液界面的单-事件质子化反应动力学，并将具有氨基末端基团的分子用于构建单分子结，发现质子化后存在界面阳离子状态。作者还通过实时电测量来监测质子化和去质子化状态之间的可逆反应，从而通过动态分析揭示界面反应机制。

质子化反应速率常数与质子浓度呈线性正相关，而去质子化反应速率常数与质子浓度则呈线性负相关。此外，外部机械力可以有效调控质子化反应过程。

这项工作为探索界面科学提供了单分子视角，将有助于多相催化和电化学的发展。

图文解读

图1：界面上单事件质子化反应前后单TP-N分子结的电荷传输

图2：实时电导记录和动态分析

图3：质子浓度依赖性测量

文献信息

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