西交大丁书江Angew: 超强动态超分子离子传导弹性体诱导均匀的Li+传输并稳定界面相，确保无枝晶锂金属阳极

具有微相分离结构的人造聚合物固体电解质相间层（SEIs）为解决锂金属电池（LMB）中天然SEIs的不均匀性和开裂问题提供了很好的解决方案。然而，由于硬相域对离子传输的干扰以及锂金属的固-固界面问题，要实现均匀的离子传导性、优异的机械性能和卓越的界面稳定性仍然具有挑战性。在此，我们提出了一种动态超分子离子传导聚（尿烷-尿素）界面相（DSIPI），通过调节硬相域和原位构建复合SEI来实现上述三种特性。软相聚四氢呋喃骨架具有松散的Li+-O配位相互作用，可确保Li+ 的均匀传输。同时，硬相中的六重氢键通过连续的键裂解消散应变能，从而赋予其优异的机械性能。此外，DSIPI中富含的双（三氟甲烷磺酰）亚氨基（TFSI-）可促进在循环过程中原位形成稳定的聚合物-无机复合SEI。因此，受DSIPI保护的锂阳极（DSIPI@Li）可使对称电池在20 mA cm-2 的超高电流密度下循环超过4,000 小时，表现出卓越的循环稳定性。此外，DSIPI@Li还能在高负载LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2阴极和低负极/正极容量（N/P）比的限制下促进袋式电池的稳定运行。这项研究为设计人工SEI和高性能LMB提供了一种强有力的策略。

图文简介

( a )具有高韧性、自修复能力和可拉伸性的DSP-n的结构设计和机理图。( b )示意图说明了聚合物链段在拉伸过程中的运动。( c )裸锂和DSIPI@Li负极的锂沉积/脱出示意图，揭示了DSIPI作为无枝晶高效锂金属负极的作用机理。

( a ) DSIPI的AFM相图。( b ) DSIPI在0.1 - 100Hz频率范围内的流变学结果。( c )DSIPI试样在100%应变下的连续循环拉伸试验。( d ) DSIPI试样在100% ~ 900%应变范围内的循环拉伸曲线。( e )光学照片显示了DSIPI样品的自修复性能。( f )反映DSP和DSIPI抗穿刺性能的穿刺载荷-位移曲线。( g ) DSIPI样品穿刺强度测试过程中的显微照片。

( a )裸锂和DSIPI@Li的Arrhenius拟合曲线。( b )裸Cu和DSIPI@Cu的成核过电位和平台电位。( c )裸Cu和DSIPI@Cu非对称电池在1 mA cm-2 /1 mAh cm -2下循环的库伦效率。( d ) 1 mA cm-2 /1 mAh cm-2，( e ) 10 mA cm-2 /10 mAh cm-2，( f ) 20 mA cm-2 / 20 mAh cm -2下，Li和DSIPI@Li对称电池的循环性能。( g )裸Li和DSIPI@Li对称电池的倍率性能。( h ) DSIPI@Li与先前报道的各种APSEI的循环时间比较。

( a ) Li||LFP扣式电池与裸锂和DSIPI@Li负极的长期循环性能和( c )倍率性能对比。( b )以纯Li和DSIPI@Li为负极的Li||LFP扣式电池的循环性能。( d )以纯Li和DSIPI@Li为负极组装的软包电池的循环性能和( e )相应的充放电曲线。( f ) DSIPI@Li||NCM811扣式电池为正常工作的湿度温度计供电的照片。

论文信息

通讯作者： Shujiang Ding