首次以 5,5′,5′'-(1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三(氮烷二基)三间苯二甲酸 (H6TDPAT) 为有机配体,在铁泡沫 (IF) 上原位可控自组装形成 Co 和 Fe 双金属金属有机骨架 (BMOF) 纳米片阵列 (NSA)。所得 IF@CoFe-TDPAT NSA 表现出的氧析出反应 (OER) 活性远远优于大多数已报道的催化剂,甚至优于 Ru 和 Ir 基催化剂,且氢析出反应 (HER) 活性高于大多数金属有机骨架 (MOF) 基催化剂。优异的双功能活性归因于 CoFe-TDPAT MOF 的超亲水 (3D) 垂直排列、互连的 NSA,其原位激活的配位不饱和金属位点显著增强了 OH− 和 H2O 吸附,加速了电子转移和传输,并促进了 O2/H2 扩散。当用作整体水分解的双功能电极时,它在 1.753 V 时达到 300 mA cm−2,并且在 100 小时后表现出可忽略不计的电流衰减。这一性能是最近报道的无贵金属水电解槽中最高的,甚至比使用商用贵金属催化剂的水电解槽高得多。这项工作提供了一种经济、简便且可控的策略来制造低成本、高效、双功能的 BMOF 纳米结构阵列电极,用于大电流密度水分解,同时也揭示了 3D 独立复合有机配体基 BMOF 纳米结构的原位自组装机制和出色的 OER 和 HER 性能。
In Situ Controllably Self‐Assembled CoFe‐TDPAT Metal–Organic Framework Nanosheet Arrays on Iron Foam as Highly Efficient Bifunctional Catalytic Electrodes for Overall Water Splitting at Large Current Density
Weiguang Hu 1,2,3 , Qing Yan 3 , Xiaoyan Wang 4 , Jianguo Lu 5 , Qinggang He 1 , Qinghua Zhang 1 , Weiyong Yuan 1,2
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