陈俊超 AM: 通过聚合物辅助的D-A超分子自组装界面减少界面能量损耗和甲脒挥发，实现25.78%效率的倒置钙钛矿太阳能电池

二维钙钛矿钝化策略可有效减少钙钛矿表面的缺陷辅助载流子非辐射复合损耗。然而，载流子热化、界面非辐射复合和导带偏移所造成的严重能量损失在异质结钙钛矿/PCBM界面上仍然存在，这限制了反向异质结PSCs性能的进一步提高。在这里，3D/2D钙钛矿结和PCBM之间引入了5,10,15,20-四（五氟苯基）卟啉（5FTPP）。与不含吸电子氟取代基的四苯基卟啉相比，5FTPP能在界面上与PCBM自组装成供体-受体（D-A）复合物，具有更强的超分子相互作用和更低的能量传递损失。这种在飞秒尺度内从供体（5FTPP）到受体（PCBM）的快速能量转移被证明可以扩大热载流子萃取速率和范围，减少热化损失。此外，聚苯乙烯衍生物（PD）的加入抑制了5FTPP的自π-π堆叠，从而加强了D-A相互作用，同时通过肖特基势垒、偶极子和n掺杂微调了导带偏移并抑制了界面非辐射复合。值得注意的是，PD-5FTPP与FA+、Pb2+和I-的多叉锚定减轻了热应力期间FA+挥发的不利影响。最终，PD-5FTPP器件的功率转换效率达到了25.78%（认证：25.36%），在ISOS-L-2协议下，在最大功率点（65 °C）连续照明1000 小时后，仍能保持90% 以上的初始效率。

图文简介

a ) 5FTPP/PCBM体系的差分电荷密度图。b ) 5FTPP和5FTPP与PCBM混合物(溶剂:氘代氯仿)的NMR 14F谱和NMR1H谱。d )基于理论计算的5FTPP、e ) PCBM、f ) 5FTPP/PCBM体系的HOMO和LUMO能级；g ) 420 nm激发下5FTPP、PBCM、5FTPP和PCBM混合溶液在脱氧甲苯中6 皮秒的TA光谱；e ) 5FTPP、PCBM、5FTPP和PCBM ( 5FTPP + PCBM)混合薄膜的UV-vis吸收光谱；k ) 5FTPP、PCBM以及依次沉积的5FTPP/PCBM薄膜的PL光谱。

a )钙钛矿薄膜的赝色图和b )钙钛矿薄膜的归一化泵浦-探测fs-TA光谱。c )钙钛矿薄膜的热电子产生和提取示意图。d )钙钛矿薄膜的TA动力学曲线。e )钙钛矿薄膜的早期延迟时间的绝对漂白幅度。f )只有电子传输层的器件的SCLC曲线。g) 热载流子温度与延迟时间的函数关系，以及 h) 热载流子能量损失率与载流子温度的函数关系。i )基于理论计算的TPP的HOMO和LUMO能级。

a )钙钛矿薄膜的PL和b ) TRPL光谱。c )未经处理和经5FTPP、PD和PD-5FTPP处理的器件的电压损失和QFLS。d )不同薄膜的非辐射复合引起的PLQY量子产率值和Voc损失。薄膜的SEM图像和表面电位分布e )未处理、f ) 5FTPP处理、g ) PD处理和h ) PD-5FTPP处理。i )代表PD结构的静电势分布图和小分子偶极矩。j ) PVK/PCBM界面能带弯曲示意图。

a )最佳PSCs的J-V曲线。b ) PSCs的EQE和积分电流曲线。c ) PSCs在MPP下500 s的电流密度和PCE。d )未封装器件在N2中85 °C黑暗环境下加热的热稳定性。e )器件在SOS-L-2标准协议下的MPP跟踪。

论文信息

通讯作者：Chun-Chao Chen