清华大学康飞宇/翟登云，今日最新EES！

第一作者：Jiali Wang

通讯作者：康飞宇、翟登云

通讯单位：清华大学深圳国际研究生院

论文速览：

本研究深入探讨了钠离子电池中石墨阳极在日历老化过程中的容量损失和固体电解质界面（SEI）的演化。

研究发现，石墨阳极在不同的充电状态下（SOC60与SOC100），其老化行为存在显著差异。特别是在SOC60状态下，石墨阳极表现出更严重的容量损失和库仑效率（CE）下降。通过多尺度表征技术，研究揭示了钠共插层化学的降解和SEI的演变与SOC的强依赖性。

结果表明，石墨阳极在部分钠化状态下的异质相变和巨大体积收缩导致了SEI的破裂，而这一过程与钠共插层化学的降解密切相关。

图文导读：

图1：展示了石墨阳极在SOC60和SOC100状态下经过300小时存储老化后的电压曲线、容量损失和库仑效率变化。图中可见SOC60状态下的石墨阳极容量损失更大，CE下降更明显。

图2：通过X射线衍射（XRD）图谱对比了老化前后石墨阳极的相变，以及扫描电子显微镜（SEM）图像展示了石墨阳极在老化过程中的体积收缩情况。结果表明SOC60状态下的石墨阳极发生了更严重的结构变化和体积收缩。

图3：通过电化学阻抗谱（EIS）和高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像分析了石墨阳极SEI的演化。图像显示SOC60状态下的石墨阳极SEI结构更为不规则，表明SEI的生长和破坏共存。

图4：利用X射线光电子能谱（XPS）和核磁共振（NMR）光谱分析了石墨阳极SEI的化学组成和演化。结果揭示了SOC60状态下石墨阳极SEI的有机成分（如钠烷氧化物）的增长和破坏过程。

亮点介绍：

1. SOC依赖性老化行为：研究发现石墨阳极在SOC60状态下的老化行为比SOC100状态下更为严重，这为电池的长期储存和寿命预测提供了新的视角。

2. 多尺度表征技术：通过XRD、SEM、EIS和HRTEM等多尺度表征技术，全面揭示了石墨阳极在日历老化过程中的相变和SEI演化。

3. SEI化学组成分析：利用XPS和NMR光谱技术，首次详细分析了石墨阳极SEI的有机和无机成分，为理解SEI的形成和稳定性提供了重要信息。

4. 容量损失与SEI演化关联：研究明确了石墨阳极容量损失与SEI演化之间的直接联系，特别是在部分钠化状态下的异质相变和体积收缩对SEI稳定性的影响。

文献信息：

标题：Degradation of sodium co-intercalation chemistry and etherderived interphase on graphite anodes during calendar aging期刊：Energy & Environmental Science