卢思宇&段镶锋，最新Nature Synthesis！

第一作者：Jiangwei Chang通讯作者：卢思宇，段镶锋

通讯单位：郑州大学，美国加州大学洛杉矶分校

卢思宇，国家优秀青年基金获得者，吉林大学本硕博，郑州大学化学学院教授，博士生导师，郑州大学能源化学研究所副所长，郑州大学首届青年拔尖人才。近年来以第一作者或通讯作者(含共同第一作者和共同通讯作者)在 Angew. Chem., Adv. Mater., Matter, Nano Today, Adv. Sci.等期刊共发表学术论文100余篇。

段镶锋，MRS全美杰出研究生奖、全美发明家竞赛大奖，美国“青年科学家总统奖”等获得者，是美国Nanosys高科技公司联合创始人之一。2003年被美国Technology Review评为年度世界百位杰出青年发明家之一；2011年入选汤森路透集团发布的2000-2010年全球顶尖100化学家名人堂榜单和全球顶尖100材料学家名人堂榜单。

论文速览

单原子催化剂(SACs)在每个金属位点上表现出优异的固有活性，但通常受到低金属负载量的限制，这损害了整体催化性能。此外，通常用于合成SACs的热解策略在高金属负载量下易聚集。

本研究报道了一种通用的合成方法，用于制备超高金属密度氮-碳（UHDM-N-C）SACs（UHDM-N-C SACs）。该方法通过金属硫化物介导的原子捕获过程，实现了过渡金属、稀土金属和贵金属的17种SACs的金属负载量超过20 wt%，其中Cu、Dy和Pt的负载量分别达到26.9 wt%、31.2 wt%和33.4 wt%。通过原位X射线衍射和透射电子显微镜以及分子理论模拟，揭示了纳米粒子到单原子转变的动态过程，包括金属硫化物的热驱动分解以及释放的金属原子被捕获形成热力学稳定的M-N-C单元。

研究表明，高氮掺杂对于实现超高负载金属原子至关重要，金属硫化物介导的过程对于避免高负载下的金属聚集至关重要。譬如，电催化析氧反应中的金属负载依赖性活性在具有增加的Ni含量的SACs上得到证明。

图文导读

图1：设计和可控制备具有超高负载量孤立金属原子的SACs的示意图。

图2：UHDNi-N-C SACs的结构表征。

图3：具有超高负载量的其他金属元素的普遍性。

图4：制备的高熵UHD SACs的可视化。

图5：原子化机制。

图6：OER性能。

文献信息

标题：Synthesis of ultrahigh-metal-density single-atom catalysts via metal sulfide-mediated atomic trapping

期刊：Nature SynthesisDOI：10.1038/s44160-024-00607-4