Nat. Commun：一种用于长寿命锂金属电池的局部溶剂聚合物电解质

固态聚合物电解质在与N,N-二甲基甲酰胺（DMF）等高介电溶剂塑化后，可增强Li+的导电性。然而，由于阳极表面的DMF不断降解以及由此产生的不稳定的固体-电解质间相，导致循环寿命较短，从而阻碍了含DMF电解质在固态电池中的应用。为解决这一问题，我们在此报告了一种带有合理设计的Hofmann-DMF配位复合物的复合聚合物电解质。DMF作为系配体被设计在Hofmann框架上，以构建一个富含DMF的局部界面，通过配体辅助传输机制促进Li+的传导。室温下的离子电导率高达6.5 × 10-4 S cm-1。我们证明了这种复合电解质能有效减少DMF的自由穿梭和随后的分解。在0.1 mA cm-2的Li||Li对称电池中，这种局部溶剂系留电解质可稳定循环6000 小时以上。这项工作将促进具有高离子电导率和长循环寿命的实用聚合物基电解质的开发。

图文简介

配体交换过程及结构-性质相关性的实验和理论研究

LPE@Ni-DMF 中的Li+ 传输机制

LPE@Ni-DMF的物理化学特性和耐久性分析

LPE@Ni-DMF与锂金属界面稳定性的实验研究与有限元模拟

采用LPE@Ni-DMF的Li||SPAN固态电池的性能

在这项工作中，我们提出了一种局部溶剂约束聚合物电解质设计，以双功能Ni-DMF添加剂作为概念验证，实现高离子导电性和耐用的CPE。我们的研究结果表明，Ni-DMF的约束效应可防止DMF的消耗，从而提高了CPE和锂金属阳极的耐用性（在0.1 mA cm-2下循环6000 小时以上，每个半循环的容量为0.1 mAh cm-2）。此外，Ni-DMF 为Li+传输提供了一个富含DMF的局部界面，从而提高了室温（6.5 × 10-4 S cm-1）和极端工作条件下（0 °C时2.55 × 10-4 S cm-1和-10 °C时1.26 × 10-4 S cm-1）的离子传导性。Ni-DMF复合物有效地解决了含溶剂SPEs的致命弱点，这对于在ssLSB中实现稳定的循环性能（在1 C下循环 1000 次）至关重要。值得注意的是，面积容量高达1.9 mAh cm-2的固态袋式电池表现出极佳的循环性能（35 次循环后的容量为 47 mAh）。这项工作为ssLSBs的潜在应用展示了一种前景广阔的CPE设计，我们希望该设计原理能扩展到其他新兴固态电池系统的SPE。

论文信息

通讯作者： Tingzheng Hou, Jian Wang ， Guangmin Zhou