ACS Nano | 用于原子无序材料系综性质建模的机器学习框架

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在具有原子无序的材料中，物理性质通常由多个可能构型的统计平均决定。传统的第一性原理计算难以高效地捕捉这种结构–性质关系，因为需要在大量原子排列上进行昂贵的采样。研究人员在此提出了一种基于机器学习的通用框架，用于建模原子无序材料的系综性质（ensemble properties）。

该框架通过在统计上代表性样本上学习无序分布，能够预测体系的宏观平均性质及其不确定性。研究人员展示了该方法在合金、固溶体与无序氧化物等体系中的应用，结果表明其在精度与计算效率上均显著优于传统从头算（ab initio）方法。

在许多实际材料体系中（如固溶体、无机玻璃、掺杂半导体等），由于原子或离子在晶格中的随机分布，材料呈现出强烈的无序性。这种原子级的无序常导致热电性能、磁性及扩散性质在不同局域构型下显著变化。

为了获得真实的材料性质，通常需要对大量可能原子构型进行采样并求平均。然而，直接通过第一性原理计算所有构型的能量或性质不仅计算量庞大，也难以覆盖所有可能的结构空间。

近年来，机器学习势能面（MLIPs）与生成模型的兴起，为无序体系研究提供了新途径。通过在有限训练样本上学习能量与结构的映射关系，可以快速推断数十万甚至上百万构型的性质。但如何系统地结合统计物理原理，将机器学习模型与无序体系的系综描述相统一，仍是一个关键挑战。

方法

研究人员提出的框架包含三个主要模块：

• 结构采样与表示：

利用对称函数、原子环境向量或图神经网络（GNN）对局域环境进行编码。无序结构通过蒙特卡洛或置换采样生成，以形成具有代表性的原子构型集合。

• 机器学习模型训练：

采用集成学习（ensemble learning）方法，训练多个预测模型（如高斯过程回归、信息瓶颈GNN或等变Transformer）以预测局域能量与性质。不确定性估计用于指导样本优化，形成主动学习循环。

• 系综性质推断：

在模型训练后，研究人员通过加权平均和贝叶斯推断获得材料的系综性质（如形成能、带隙、电导率等），从而实现宏观性质预测。

结果

在合金体系中的验证

研究人员首先在多种二元与三元合金体系中（如Al–Ni、Cu–Zn、Fe–Cr）验证了框架的性能。

与高通量DFT计算结果对比，机器学习框架在形成能和相稳定性预测中的平均误差低于10 meV/atom，且能准确捕获相分离边界及无序–有序转变温度，预测结果与实验趋势一致。

在无序氧化物体系中的应用

研究人员进一步评估了该框架在化学复杂体系中的适用性，并将其应用于无序过渡金属氧化物（如Li–Mn–O与Ni–Fe–O）。

结果显示，该方法能准确再现局域键长分布与氧化态变化，并能预测不同无序程度下的平均电导率。与从头算分子动力学（AIMD）结果相比，其平均误差低于5%。

此外，该框架能够捕捉温度与化学组成变化下的结构演化趋势，展现出较好的泛化性能与可解释性。

系综平均与不确定性分析

研究人员进一步利用模型集成的不确定性估计，对系综平均的稳定性与统计置信区间进行了量化分析。在Al–Ni–Fe合金体系中，该框架通过主动学习策略自动识别高不确定性区域并优先采样，从而快速提高整体预测精度。这种基于不确定性引导的采样机制不仅减少了训练数据需求，也确保了模型在高维能量面中的稳健收敛性。该策略使框架能够在有限样本下准确描述材料性质的统计分布，为后续的高通量探索与优化提供了理论依据。

讨论

研究人员提出的机器学习框架为原子无序材料的多尺度建模提供了高效而通用的解决方案。

其优势主要体现在以下几点：

• 能在复杂无序体系中高效获取平均性质与结构分布；
• 可提供基于模型方差的不确定性评估，从而实现自适应采样与模型优化；
• 在多种材料体系中均表现出良好的可扩展性与准确性。

该框架为从原子结构无序到宏观材料性质的桥接提供了新思路，也为未来高通量筛选和可解释性材料设计奠定了基础。

整理 | DrugOne团队

参考资料

A Machine Learning Framework for Modeling Ensemble Properties of Atomically Disordered Materials. Zhenyao Fang, Ting-Wei Hsu, and Qimin Yan. ACS Nano.

DOI: 10.1021/acsnano.5c13080

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